"To Love-Ru -Trouble- Darkness" (OVA) S3 setzt die Handlung der Hauptserie fort und vertieft die Beziehungen und Konflikte zwischen den Charakteren. Die Geschichte spielt in einer Welt, in der der Protagonist Rito Yuuki, ein normaler Highschool-Schüler, weiterhin mit den Herausforderungen seines ungewöhnlichen Alltags zu kämpfen hat. Nachdem die Prinzessin Lala Satalin Deviluke aus dem Weltraum auf die Erde gekommen ist, wird Ritos Leben von einer Reihe von außerirdischen Mädchen beeinflusst, die alle ihre eigenen Absichten und Gefühle haben.

In dieser OVA-Serie liegt der Fokus verstärkt auf Momo Belia Deviluke, Lalas jüngerer Schwester, die entschlossen ist, Rito dazu zu bringen, einen Harem zu gründen, um die Beziehungen zwischen den verschiedenen Mädchen zu harmonisieren. Momo sieht dies als Lösung, um Konflikte zu vermeiden und gleichzeitig ihre eigenen Gefühle für Rito auszudrücken. Ihre Bemühungen führen zu zahlreichen komischen und romantischen Situationen, die oft von Missverständnissen und peinlichen Momenten geprägt sind.

Ein weiterer zentraler Handlungsstrang befasst sich mit der mysteriösen Organisation "Darkness", die im Schatten agiert und eine Bedrohung für die Erde darstellt. Diese Organisation steht in Verbindung mit den Deviluke-Schwestern und ihren politischen Verpflichtungen als Mitglieder der königlichen Familie. Die OVA-Serie beleuchtet auch die Hintergründe einiger Charaktere, darunter Yami, die ehemalige Assassinin, die nun versucht, ein normales Leben zu führen, aber immer noch mit ihrer Vergangenheit kämpft.

Die Interaktionen zwischen den Charakteren sind geprägt von Humor, Romantik und gelegentlichen Action-Elementen. Die Beziehungen zwischen Rito und den Mädchen werden weiterentwickelt, wobei Momo eine zentrale Rolle als Initiatorin des Harem-Plans einnimmt. Gleichzeitig werden die emotionalen Konflikte und Unsicherheiten der Charaktere thematisiert, insbesondere in Bezug auf ihre Gefühle für Rito und ihre eigenen Identitäten.

Die OVA-Serie bietet eine Mischung aus episodischen Geschichten und fortlaufenden Handlungssträngen, die die Dynamik zwischen den Charakteren vertiefen und neue Facetten ihrer Persönlichkeiten enthüllen. Dabei bleibt der humorvolle und leichtherzige Ton der Serie erhalten, während gleichzeitig ernstere Themen wie Loyalität, Verantwortung und Selbstfindung angesprochen werden.